宣言：《不合作宣言》和《不愿再任北京大学校长的宣言》。
他1919年6月15日发布的《不愿再任北京大学校长的宣言》中说：“我绝对不能再作不自由的大学校长：思想自由，是世界大学的通例。德意志帝政时代，是世界著名专制的国家，他的大学何等自由，美、法等国，更不必说了。北京大学，向来受旧思想的拘束，是很不自由的。我进去了，想稍稍开点风气，请了几个比较的有点新思想的人，提倡点新的学理，发布点新的印刷品，用世界的新思想来比较，用我的理想来批评，还算是半新的。在新的一方面偶有点儿沾沾自喜的，我还觉得好笑。那知道旧的一方面，看了这点半新的，就算‘洪水猛兽’一样了。又不能用正当的辩论法来辩论，鬼鬼祟祟，想借着强权来干涉。于是教育部来干涉了，国务院来干涉了，甚而什么参议院也来干涉了，世界有这种不自由的大学么？还要我去充这种大学的校长么？”
有人评论说：“透过蔡元培的辞职和宣言，我们清晰地看到，蔡元培是中国近现代史上一位真正具有思想精神大格局的人。有了这种精神大格局，相比之下，中国最顶尖的北京大学校长的位置也显得那么小，而一个公民的人身权利则是那么大。只有具有思想精神大格局的人，才是大思想家、大教育家、大实践家，才是具有宽阔视野、博大胸怀和博大人格的大写的人；只有这样的人，才有深刻的使命感、危重的责任感，才有人格大魅力，才有人间大眼界，才有人生大愤怒，才有人世大救续。
“人生之大愤怒，是与“小愤怒”有巨大区别的，它不是为自己的愤怒而“愤怒”，它也并不需要声嘶力竭，而是一种清醒的思考、一种透彻的说理、一种沉郁的情感，更重要的是，它是一种身体力行、无所畏惧、义无返顾的自身行动。而对于那些没有精神大格局、稀缺人生大愤怒的人来说，是不会有这种大救续的行动的，而是安稳、安舒、安耽地靠坐在金贵的宝椅上安享着安乐的。
“没有个人的自由，就没有公众的自由；没有个人的利益，就没有公共的利益；没有个人的权利，就没有大众的权利；没有个人的公正，就没有社会的公正；没有个人的平安，就没有国家的平安。为一个人争公民权利而辞去北大校长之职，正是蔡元培的伟大之举，是他伟大人格的体现。这就是用人格创造人格、用人格创造公正、用人格创造权利、用人格创造自由。”
蔡元培的这次辞职社会反响很大，舆论强烈，彭允彝也因此下台。总统黎元洪出面挽留蔡元培，他辞职不成，
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